Introduction
국제에너지기구가 발표한 2019년 세계 에너지 수요전망 보고서에 따르면, 2018~2040년 기간 중 세계 1차 에너지 수요는 연평균 1.0% 규모로 증가하여, 2040년 17,723 Mtoe 규모로 기간 중 23% 이상 증가할 전망이다. 증가 속도는 감소하나 인구증가와 경제성장으로 인해 총 수요는 꾸준히 증가할 것으로 전망된다. 2040년까지 저탄소 에너지원이 에너지 증가량에서 절반 이상을 차지할 전망인데, 2017~2018년 에너지 증가량 중 저탄소 에너지원의 비중은 약 30%였다. 2040년까지 석탄을 제외한 모든 에너지원의 수요가 지속해서 증가할 예정이다. 하지만 석탄의 수요는 중국(-9%), 미국(-40%), 유럽연합(-73%)은 석탄 수요가 감소하는 반면, 인도(+97%)와 동남아시아(+90%)는 수요가 증가해 감소분을 상쇄한다(International Energy Agency, World Energy Outlook 2019).
산업용 석탄 소비에서 배출되는 가스 발생량을 줄이기 위한 노력이 이루어지고 있지만, 가정에서 소비되는 석탄의 배출가스는 처리방법에 어려움이 있다(Li. Q, 2016., Zhang, Y., 2008). 따라서 화석연료를 대체할 수 있으며, 배출가스가 현저히 적은 재생 가능한 에너지원을 찾는 것이 필요하다. 그중 Spent Coffee Grounds (SCG)는 바이오디젤, 펠릿 등으로 다양한 연구가 진행되어왔으며, 석탄 고형연료로의 가치를 가진다(Gómez-De La Cruz FJ, 2015., Mata TM, 2018., Martinez-Saez N, 2017., Campos-Vega R, 2015).
커피는 전 세계적으로 인기 있는 음료로 2017년 기준 전 세계에서 약 9천 7백만 톤이 소비되었고 석유 다음으로 거래가 많은 상품이다(International Coffee Organization, 2018., Murthy PS et al, 2012., Seco, A., et al., 2019). 1 톤의 생 커피콩은 약 550–650kg의 SCG가 발생하며, 추출 과정에 따라 수분함량은 55-88%이다(Santos C et al., 2017). 하지만 매일 전 세계적으로 발생하는 대용량의 SCG는 시장 가치가 낮고 효과적인 처리방법이 부족하며 현재의 주요 처리방법인 매립지 폐기는 많은 환경문제를 일으키고 있다(Chen J, 2017., Kourmentza C, 2018). 이러한 자원을 활용하기 위해서는 새로운 자원화 방법이 필요하며 대표적으로 세계 최대의 식품 회사인 네슬레는 SCG를 재생 가능한 에너지원으로 활용하고 있다.
SCG는 전문 기관에 의해 수거되며, 이들 기관은 퇴비화, 원예, 바이오 에너지 생산, 버섯 재배 등으로 활용하기 위한 노력을 하고 있다(Campos-Vega R., 2015). SCG를 고체연료로 사용하기 위해 높은 수분함량, 불규칙한 입자의 크기와 모양, 낮은 밀도의 문제를 해결해야 한다. 이러한 문제는 취급, 운송, 저장 및 활용성에 영향을 준다(Zhang Jing, 2014).
국내외에서 다양한 형태의 탄화 및 반탄화 고형연료 생산 공정이 개발되었으며, 그 기술은 상업화를 지향하기에 적절한 경제성을 가지는 공정이 우선시되어 제품을 생산하고 있다. 본 연구에서는 상업화를 목적으로 경제적인 반탄화 조건을 선정하기 위해 각 공정에 따른 커피박 원료의 질량 수율, 에너지 수율 및 발열량을 분석하였다. 또한, 가정용으로 이용하는 무연탄을 대체할 수 있는 SCG를 주원료로 하는 고형연료 개발을 위해 반탄화된 SCG와 Bottom Ash (BA) 및 Kaolinite Clay (KC)를 혼합하여 연탄 형태로 제조한 후, 가정용 보일러 연소시험을 통해 무연탄과 비교하였으며, 한국광해관리공단과 한국환경공단에서 요구하는 무연탄 및 SRF 품질기준에 따라 특성 분석을 통해 SCG의 연료화 가능성을 평가하였다.
Materials and Methods
Materials
SCG는 건조오븐에서 105℃ 조건에서 24시간 동안 건조과정을 거쳤다. BA 및 KC는 제일 `JT에서 공수하였으며, 건조오븐에서 55℃ 조건에서 24시간 동안 건조하였다. 건조된 시료는 다음 단계로 넘어가기 전까지 밀폐 용기에 보관하였다.
Semi-carbonized test
본 실험의 반탄화 공정은 교반식 로스터를 예열하여 건조된 SCG를 210℃~290℃에서 10분 간격으로 20분~50분으로 탄화하였다. 실험 후 탄화된 시료와 산소의 급격한 반응을 방지하고자 30분 간 냉각 후 질량 감소율을 식 1을 이용해 계산하였으며 모든 실험은 3회 반복하여 평균값으로 나타내었다.
(1)
여기서, Mass Yield : SCG 질량 수율 (%)
Mass of` input biomass : 탄화전 시료의 질량 (g)
Mass of` Torrefied biomass : 탄화후 시료의 질량 (g)
Analysis of energy yield
반탄화 공정을 통해 탄화전 SCG의 발열량보다 높은 발열량을 보인 시료를 대상으로 질량 수율과 발열량을 통해 에너지 수율을 식 2에 따라 분석하였다.
(2)
여기서, Energy Yield : 에너지 수율 (%)
LHVTorrefied : 탄화된 SCG의 저위 발열량 (kcal/kg)
LHVraw : SCG의 저위 발열량 (kcal/kg)
Mass Yield : 커피박 질량수율 (%)
SCG Briquette molding
SCG 연탄의 성형으로는 기존 무연탄 제조방법과 동일하게 이루어졌다. 선별된 반탄화 SCG, BA, KC를 분쇄하여 회전체 스크린을 이용하여 175 μm 이하의 입도로 선별 후 SCG 함량 20 wt%, BA 함량 71 wt%, KC 함량 9 wt%로 10 kg으로 혼합하여 물과 Ca(OH)2가 0.185 g/100 ㎖인 용액을 15 wt% 첨가하였다. 이후 무연탄을 성형하는 briquiette molding pressor를 이용하여 외경 150 mm, 높이 142 mm, 22개의 공기구멍(∅ 14 mm)의 모양으로 압축압력 20 MPa에서 1초 동안 가열 없이 성형하였다.
Empirical test
일반 가정에 연탄보일러를 설치하여 보일러 입구와 출구의 수온, 외기와 실내의 온도 및 유량 확인을 위한 센서를 설치하여 데이터를 실시간 수집할 수 있도록 구성하였다. 연탄보일러는 3구 3탄의 보일러를 설치하였으며, 무연탄과 20%의 SCG 연탄의 실증시험을 진행하였다.
외기 온도(Outside temp)는 음지에서 측정하였으며, 하루 동안의 야외 온도변화를 알 수 있다. 커피탄 시험 시 외기 온도는 주간 최고기온 18.6℃, 야간 최저기온 –5.6℃고, 무연탄의 경우 최고기온 18.34℃, 최저기온 -3.41℃였다. 유량(Flow rate)은 온도 조절계 설정값 40℃에 따라 연탄보일러의 순환 모터(PE-080M, Wilo Pumps Ltd., Korea) 작동 시 약 1,450~1,500 L/h 내외이다(Table 1).
Physicochemical analysis of SCG briquette
SCG 연탄의 물리화학적 특성 분석을 위해 SRF의 시험분석 표준에 따라 대덕분석연구소 (DARI)에서 연료특성인 휘발분, 함수율, 회분함량, 저위발열량, 황분 분석을 의뢰하였다(Table 2).
Results and Discussion
Fuel characteristics
SCG를 주원료로 하는 고형연료 개발을 위해 공정별 질량 수율, 에너지 수율, 발열량을 분석하였다. 질량 수율은 탄화온도가 커질수록 감소하였으며, 탄화 시간이 증가할수록 감소하는 경향을 보였다(Table 3). 질량 수율은 실질적인 에너지로 사용할 수 있는 재료의 밀도를 나타냄으로 발열량이 많더라도 질량 수율이 낮으면 에너지 수율 측면에서 손실이 일어난다. 따라서 가정용으로 이용하는 무연탄을 대체하기 위해 적절한 질량 수율을 가진 공정의 SCG 연탄이 요구된다.
SCG의 발열량은 5,320 Kcal/kg에서 290℃ 50분 조건으로 최대 6,795 Kcal/kg까지 14.7%p 증가하였다. 온도가 높은 공정에서 발열량이 증가하는 추세를 보였으며 공정 시간과도 비례하는 추세를 보였다(Fig. 1).
에너지 수율은 탄화 시간이 짧은 공정일수록 높게 나타났다. 수치로는 210℃ 20 min에서 가장 높은 수율, 290℃ 40 min에서 가장 효율이 낮은 것으로 나타났다(Fig. 3). 하지만 기존의 무연탄을 대체하기 위해서는 적절한 발열량과 에너지 수율이 필요하므로 탄화전 SCG 보다 발열량이 많고 에너지 수율을 만족하는 270℃ 30 min 공정이 가장 적절한 방법으로 보인다.
Results of empirical test
SCG briquette
출구 온도(spline temp)는 연탄을 교체한 시점(replace point)부터 연탄에 불이 옮겨붙기 전까지 급격하게 하락하며, 80~100분 후 다시 온도가 상승하였다. 분배기를 통해 실내에서 공급된 난방 수는 열에너지를 방출하고 보일러로 돌아오게 된다. 이때 측정된 최고온도는 49.2℃, 최저온도 35.6℃이었다. 입구 온도(return temp)는 배관을 거쳐 보일러로 다시 들어오는 위치의 온도이며 출구 온도와 비교하였을 때 평균 3℃ 낮게 유지되었다. 실내 온도(inside temp)는 최저 18.6℃, 최고 27.2℃로 연탄 갈이 직후 출구 온도가 급격하게 하강하여도 큰 영향을 받지 않았으나, 야간에 외기 온도를 따라 미세하게 감소하다 복귀하는 경향이 있다.
연탄 갈이 주기의 경우 짧게는 480 min 길게는 900 min으로 측정되었으며, 연탄의 연소 상태와 내기 온도를 고려할 때 720 min 주기로 연탄 갈이를 할 때 가장 효율적인 것으로 판단된다(Fig. 3).
Anthracite Briquette
출구 온도(spline temp)는 연탄을 교체한 직후 온도가 하강하여 최저점 37.7℃, 80~100분 경과 후 상승하여 최고점 52.7℃로 나타났다. 입구 온도(return temp)의 경우 출구 온도의 경향을 따라 변화하며 최저점 36.1℃, 최고점 49.3℃로 나타났고 출구 온도의 평균 온도 차이는 3.3℃였다. 실내 온도(inside temp)는 최저 21.1℃이며, 최고온도는 27.8℃로 SCG 연탄과 유사하게 나타났다(Fig. 4).
Results of physicochemical properties of the SCG Briquette
DARI에서 분석한 SCG 연탄의 물리화학적 특성 분석 결과로 SCG 연탄의 고체연료로서의 가치를 확인하였다(Table 4). SCG 연탄의 Sulfur content, Water content는 무연탄의 품질기준(Ministry of Trade, Industry and Energy No. 17)과 SRF 품질기준 (Ministry of Environment Examination No. 20)을 모두 만족하였다. 무연탄의 품질기준에 Volatile matter가 7.0% 이하인 것은 N, S의 성분이 높은 석탄이 산화하여 NO2, SO2의 유해가스가 발생 되기 때문으로 분석된다. 하지만 SCG를 석탄 연료와 혼합하여 연소하는 것은 바이오매스 자재의 질소 함량이 낮을 뿐만 아니라 연소에 대한 시너지 효과 때문에 NOx 배출량을 줄이는 좋은 방법이라고 보고되었다(Koppejan et al., 2012). Ash content의 경우 SRF 품질기준보다 높게 나타나 품질기준을 만족하지 못하였지만, Ash content가 높을수록 형태 유지의 안정성이 높을 것으로 판단된다. LHV의 경우 무연탄 품질기준을 만족하지 못하였지만, SRF 품질기준을 만족한 것으로 나타나 고형연료로서 가치를 가지고 있다.
Conclusion
SCG를 주원료로 하는 고형연료 개발을 위해 반탄화 공정의 최적 반응조건을 구명한 결과 270℃ 30 min 공정에서 발열량 5,488 kcal/kg, 질량 수율 82.77%의 결과를 보였으며, 에너지 수율 85.38%로 가장 효율적인 탄화 공정으로 분석되었다. 최적 공정을 통해 탄화된 SCG를 연탄 형태로 제조한 후 무연탄과 함께 보일러 성능 실험을 실시한 결과 무연탄의 경우 최저 21.1℃, 최고온도는 27.8℃이며, SCG 연탄의 경우 내부온도 최저 18.6℃, 최고 27.2℃를 유지하는 것으로 나타나 SCG 연탄의 성능과 무연탄의 성능이 유사한 것으로 나타났다. 또한, SCG 연탄의 물리 화학적 특성 분석을 통해 무연탄의 대체 연료로서의 가능성을 확인하였다.
